Eric Marceau

Maitre de conférences

Catalyse Hétérogène

Bâtiment : C4

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Fax : (+33) 03 20 43 65 61

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Adresse : Université Lille 1
Cité Scientifique, Bâtiment C3
59650 Villeneuve d'Ascq Cedex
France

 
 
 

 

Thème de Recherche

  • Synthèse et réactivité de nanoparticules métalliques supportées
  • Chimie de l’imprégnation
  • Réactivité des oxydes en conditions hydrothermales

 

Recherches actuelles

 

Synthèse et caractérisation de systèmes bimétalliques non nobles :

 

Les catalyseurs bimétalliques supportés basés sur des combinaisons de métaux de transition de la 1re ligne ont fait l'objet d'études au début des années 80 qui ont démontré leur potentiel en catalyse d'hydrogénation, pour un coût notablement plus faible que les catalyseurs à base de métaux nobles traditionnellement utilisés pour cette famille de réactions. Ces dernières années, un regain d'intérêt pour les catalyseurs Fe-Co, Fe-Ni, Fe-Cu et Ni-Co est apparu en lien avec les procédés catalytiques liés à l'exploitation de la biomasse ou à la valorisation du gaz de synthèse (hydrogénation et hydrodésoxygénation d’aldéhydes, reformage de sucres ou de polyols, synthèse d’hydrocarbures courts ou d’alcools par réaction de Fischer-Tropsch).

 

Très majoritairement, les catalyseurs décrits dans la littérature sont préparés par co-imprégnation des nitrates des deux métaux participant à la phase active. Or cette méthode de préparation conduit à des démixtions de phases (plusieurs types de particules, mono- ou bimétalliques, coexistant sur le support) et à des nanoparticules dont la taille, souvent supérieure à 10 nm, n'est que peu contrôlée. Faute de mode de préparation adéquat, il n'existe donc pas de consensus sur la formulation nécessaire pour atteindre conversions ou sélectivités optimales. Par ailleurs, l’évolution des phases bimétalliques lors du cycle d’utilisation du catalyseur (mise en milieu réactionnel, remise à l’air, réutilisation) et le risque de démixtion des métaux lors de ce cycle ne sont que très peu explorés. Ce projet de recherche vise donc à optimiser la synthèse de ces catalyseurs au moyen de méthodes de préparation qui n'ont pas encore été expérimentées sur ces systèmes, et à explorer leur stabilité en fonction du milieu réactionnel auquel ils sont exposés (projet ANR NobleFreeCat, 2017-2021).

 

Afin de caractériser au mieux des systèmes bimétalliques contenant des métaux présentant un faible contraste en Z, une collaboration a été mise sur pied avec le Département des Matériaux de l'Université d'Oxford (Paul Bagot ; thèse de Qifeng Yang) autour de la sonde atomique tomographique (Atom Probe Tomography, APT). Cette technique d’analyse est basée sur une évaporation couche par couche d'un échantillon, couplée à une détection des ions éjectés par spectrométrie de masse avec une résolution spatiale 3D. Elle permet ainsi une reconstruction en surface et en coupe de la composition atomique d'un échantillon bimétallique préalablement exposé à une atmosphère gazeuse, et permet de mettre en évidence des effets locaux de ségrégation de métaux. (http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jp508144z)

 

Chimie de l'imprégnation :

 

Les espèces chimiques impliquées dans la préparation d’un catalyseur supporté par imprégnation sont le support oxyde de la phase active, le sel précurseur de la phase catalytique métallique, celui éventuellement de son promoteur et les ligands des ions métalliques. Toutes ces espèces, même celles supposées spectatrices (ligands, anions, support), peuvent interagir chimiquement pendant la préparation du catalyseur, et les propriétés finales du catalyseur découlent de ces interactions. Suivre les réactions entre ces espèces pour mieux les anticiper et les contrôler nécessite le développement d’approches spectroscopiques adaptées à chaque système, au moyen par exemple de la spectroscopie UV-visible ou de la spectroscopie d’absorption X en conditions in situ. (http://dx.doi.org/doi:10.1002/chem.201103509 et http://dx.doi.org/10.1021/cs501799p).

 

L’utilisation rationalisée d’anions associés au sel métallique, de ligands (amines, acides aminés) d'additifs organiques (polyols, polyacides) ou de nitrates métalliques fondus a ainsi permis d’optimiser la préparation de nanoparticules de nickel, de cobalt ou de cuivre supportées (http://dx.doi.org/ doi:10.1016/j.cattod.2011.03.007, http://dx.doi.org/10.1016/j.cattod.2014.02.020, http://dx.doi.org/10.1039/C7CY00963A, http://dx.doi.org/10.1039/C7CY01015J). Les développements futurs de ces travaux concerneront la possibilité d’étendre ces procédures à la préparation de catalyseurs à une échelle supérieure à celle du laboratoire (upscaling) et à des supports mis en forme.

 

Réactivité des oxydes en conditions hydrothermales :

 

L’une des préoccupations en catalyse en phase liquide concerne la stabilité des supports en présence d'eau, en particulier dans des conditions hydrothermales. La thèse de Jane Abi Aad (UPMC ; co-direction partagée avec Xavier Carrier, LRS ; financement IFPEN) a visé à extraire des données cinétiques et structurales sur les transformations des alumines en phase aqueuse en température et sous pression (autoclavage), afin de déterminer comment une alumine se désagrège, se transforme en hydroxydes ou oxyhydroxydes d’aluminium (gibbsite, bayerite, boehmite) et voit ses propriétés mécaniques et de surface évoluer avec le temps (http://dx.doi.org/ 10.1002/cctc.201700140, http://dx.doi.org/10.1002/cctc.201700145)

 

Parcours de recherche

 

2015-présent : Maître de Conférences à l’Université Lille1

 

2009 : Habilitation à Diriger des Recherches (UPMC)

 

2006 : Congé pour Recherche ou Conversion Thématique, Institut de Chimie Physique J. Heyrovský, Académie des Sciences Tchèque, Prague

 

1998-2015 : Maître de Conférences au Laboratoire de Réactivité de Surface, UMR 7197 CNRS, UPMC, Paris

 

Activités d'enseignement

 

Atomistique, chimie des solutions (Licence), préparation de phases catalytiques supportées, documents multimedia sur l'utilisation du rayonnement synchroton  (Master 1).

 

Responsabilités collectives

Membre élu du Comité National de la Recherche Scientifique – section 14 (2012-2016).

Membre du comité d'organisation de l'école d'été CatPrep2016 (http://www.congres.upmc.fr/catprep2016/)

 

Publications

55 articles dans des périodiques à comité de lecture, 3 chapitres de livre, 1 brevet     

 

     2017

  • Highly dispersed copper (oxide) nanoparticles prepared on SBA-15 partially occluded with the P123 sufactant toward the design of active hydrogenation catalysts.
    Dragoi Brindusa, Mazilu Irina, Chirieac Alexandru, Ciotonea Carmen, Ungureanu Adrian, Marceau Eric, Dumitriu Emil, Royer Sébastien
    Catal. Sci. Technol, accepté (2017) DOI
  • Improved dispersion of transition metals in mesoporous materials through a polymer-assisted melt infiltration method : toward the genesis of micropore-confined highly dispersed metallic particles.
    Ciotonea Carmen, Dragoi Brindusa, Ungureanu Adrian, Catrinescu Cezar, Petit Sabine, Alamdari Houshang, Marceau Eric, Dimitriu Emil, Royer Sébastien
    Catal. Sci. Technol, accepté (2017) DOI
  • Inhibition by inorganic dopants of gamma-Al2O3 chemical weathering in hydrothermal conditions: identification of reactive sites and influence in Fischer-Tropsch synthesis.
    Abi Aad Jane, Courty Philippe, Decottignies Dominique, Michau Mathieu, Diehl Fabrice, Carrier Xavier, Marceau Eric
    ChemCatChem, vol. 9, pg. 2106-2117  (2017) DOI
  • Chemical weathering of alumina in aqueous suspension at ambient pressure : a mechanistic study.
    Abi Aad Jane, Casale Sandra, Michau Mathieu, Courty Philippe, Diehl Fabrice, Carrier Xavier, Marceau Eric
    ChemCatChem, vol. 9, pg. 2186-2194 (2017) DOI
  • Isopropanol dehydration on amorphous silica–alumina: synergy of Brønsted and Lewis acidities at pseudo-bridging silanols.
    Larmier Kim, Chizallet Céline, Maury Sylvie, Cadran Nicolas, Abboud Johnny, Lamic-Humblot Anne-Félicie, Marceau Eric, Lauron-Pernot Hélène.
    Angewandte Chemie, International Edition, vol. 56, pg. 230-234 (2017) DOI

     

     2016

  • Influence of co-adsorbed water and alcohol molecules on isopropanol dehydration on gamma-alumina: multi-scale modeling of experimental kinetic profiles.
    Larmier Kim, Nicolle André, Chizallet Céline, Cadran Nicolas, Maury Sylvie, Lamic-Humblot Anne-Félicie, Marceau Eric, Lauron-Pernot Hélène.
    ACS Catalysis, vol. 6, pg. 1905-1920 (2016) DOI
  • Attribution du Prix Yves Chauvin 2016 et du prix de thèse de l'EFCATS 2017 à la thèse de Kim Larmier

 

 Dans la base de données : 3

  • 2015

  • Speciation of Ruthenium as a Reduction Promoter of Silica-Supported Co Catalysts: A Time-Resolved in Situ XAS Investigation.
    Hong Jingping, Marceau Eric, Khodakov Andrei Y., Gaberová Lucia, Griboval-Constant Anne, Girardon Jean-Sébastien, Fontaine Camille La, Briois Valérie.
    ACS Catalysis, vol. 5, pg. 1273-1282 (2015) DOI
     
  • Mechanistic Investigation of Isopropanol Conversion on Alumina Catalysts: Location of Active Sites for Alkene/Ether Production.
    Larmier Kim, Chizallet Céline, Cadran Nicolas, Maury Sylvie, Abboud Johnny, Lamic-Humblot Anne-Félicie, Marceau Eric, Lauron-Pernot Hélène.
    ACS Catalysis, vol. 5, pg. 4423-4437 (2015) DOI
     
  • Amphiphilic Polyoxometalates for the Controlled Synthesis of Hybrid Polystyrene Particles with Surface Reactivity.
    Lesage de La Haye Jennifer, Guigner Jean-Michel, Marceau Eric, Ruhlmann Laurent, Hasenknopf Bernold, Lacôte Emmanuel, Rieger Jutta.
    Chemistry - A European Journal, vol. 21, pg. 2948-2953 (2015) DOI